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甲醇在TiO2(110)上的解离研究取得新进展

  二氧化钛分解甲醇(110)已经取得了新的进展,

  由杨学明教授领导,由反应动力学研究小组主持的“化学科学”(2010,575-580,DOI:10.1039 / C0SC00316F)上发表的“TiO2上甲醇的位点特异性光催化分解” “作为一个重点文章(http://www.sciencemag.org/content/vol330/issue6000/twil.dtl)。甲醇可以提高光催化分解水中二氧化钛的效率,但甲醇与二氧化钛本身的相互作用尚不明确。如果能够从分子水平上了解这一过程,就可能为开发新型高效催化剂提供线索。
由杨学明研究员领导的反应动力学小组利用实时双光子光电子能谱研究了单层(ML)甲醇包覆的TiO2(110)对紫外线照射过程中UV-B辐射的影响(TD-)随着光子光电子能谱的变化,通过HR-STM实验得到了5位钛原子(5cTi4 +)上吸附的甲醇光催化解离的直接证据,争议已经消除,解离过程是通过OH键裂解,氢原子转移到氧原子上的下一个桥上,密度泛函理论(DFT)计算表明形成的甲氧基与其所吸附的钛原子强相互作用,钛原子在位置上升,而DOS在费米能级以上约2.5eV处出现一个新的电子态,这与在双光子照片中观察到的费米能级以上2.4eV处的激发态一致电子光谱学实验。从双光子光电子能谱随时间的演变来看,光诱导解离过程是典型的非均相过程。这一结果对于二氧化钛的光催化研究具有重要意义。甲醇的OH键在二氧化钛上具有光化学活性,这一方面解释了为什么向水中加入甲醇提高了二氧化钛的光催化氢生产效率。结果还表明5配位的钛原子也具有光催化活性,但其重要性尚未被认识到。 (文/周传尧)
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